沸石作为催化剂受到越来越多的关注,有望为解决资源、环境和能源问题做出重要贡献。沸石是一种独特的材料,具有分子大小的晶内孔,在有机结构导向剂的帮助下,可以选择性地合成亚纳米级结构精确控制的沸石。通过金属原子同晶取代骨架硅原子并将金属阳离子掺入孔隙内,可以获得具有高性能催化和吸附应用的沸石。

TakashiTatsumi博士对用于石油化学反应的沸石合成进行了基础研究,并开发了制备功能大大改进的催化剂的新方法。还实现了由沸石的孔结构和催化剂活性中心的微环境控制的形状选择性和区域选择性催化。这些沸石可以应用于各种化学转化,而不会产生废物和副产品,从而使它们在生态上更容易被接受,对环境更安全。

TS-1是一种钛硅酸盐沸石,其中Ti被引入MFI结构的沸石骨架中。钛硅酸盐表现出氧化还原催化作用,与传统的铝硅酸盐沸石截然不同。Tatsumi博士发现TS-1沸石可以在低温下使用H 2 O 2催化氧化化学惰性的简单烷烃作为氧化剂。这一发现突出了TS-1作为独特氧化催化剂的一个特点,引起了沸石催化领域大量研究人员的关注。成功合成了以Ti-SAPO-37、Ti-MWW、Ti-YNU-1为骨架的新型含钛沸石和含钛介孔分子筛。他还进行了Ti-β的固态合成,这可能是一种改进的合成方法。特别值得注意的是,Ti-MWW沸石的烯烃环氧化活性是目前工业催化剂TS-1的数倍。Ti-YNU-1具有新型12元环大孔沸石拓扑结构;因此它在大环烯烃的环氧化中表现出非常高的活性。2 O 2作为氧化剂,催化剂表面的疏水性至关重要。因此,已揭示有机部分的引入导致含Ti介孔材料催化活性的增强。

新型沸石和介孔材料的合成及催化应用-国投盛世

此外,他还合成了一种新型无机-有机杂化沸石ZOL,其中加入了一个亚甲基作为晶格。这种混合沸石材料是由两个硅原子(Si-CH2-Si)之间的桥接亚甲基取代硅氧烷桥(Si-O-Si)的有机硅烷合成的,并改变了“沸石”的概念。被认为是基于二氧化硅的多孔晶体材料。ZOL材料具有高疏水性,并在碳氢化合物吸附中表现出形状选择性。他还通过将沸石的层状前体甲硅烷基化,然后进行煅烧,成功地扩大了层状沸石的层间孔隙。这是一种构建各种沸石结构的新方法,尤其是那些具有大孔的沸石结构,从作为纳米部分的沸石层状片开始。

介孔分子筛在催化、吸附、传感器和分离方面的新兴应用引起了化学家和材料科学家的广泛关注。它们类似于沸石,但与沸石孔相比,它们的孔径非常大,可以容纳大的反应物和产物并减轻它们的扩散问题。Tatsumi博士成功合成了立方体3维介孔分子筛Ti-MCM-48,它被证明是一种活性氧化催化剂,用于无法被沸石氧化的大体积反应物。尽管据报道介孔分子筛对水和机械冲击不稳定,但他发现通过将介孔材料上的表面硅烷醇基团硅烷化可以极大地稳定介孔结构。他还发现,在使用阳离子表面活性剂作为结构导向剂(SDA)的酸性合成中,介观结构以固-固方式转变,并且高度依赖于抗衡阴离子和阳离子,从而建立了控制细观结构。尽管强烈希望使用阴离子表面活性剂作为SDA来合成介孔二氧化硅,但长期以来,使用阴离子表面活性剂合成介孔二氧化硅一直没有成功。他开发了一种合成阴离子表面活性剂模板化介孔二氧化硅AMS的方法。使用阴离子表面活性剂作为SDA来形成介孔结构的二氧化硅-胶束复合材料已被描述为“S ”,从而建立控制细观结构的基本原则。尽管强烈希望使用阴离子表面活性剂作为SDA来合成介孔二氧化硅,但长期以来,使用阴离子表面活性剂合成介孔二氧化硅一直没有成功。他开发了一种合成阴离子表面活性剂模板化介孔二氧化硅AMS的方法。使用阴离子表面活性剂作为SDA来形成介孔结构的二氧化硅-胶束复合材料已被描述为“S 从而建立控制细观结构的基本原则。

Tatsumi博士还对沸石的酸催化进行了研究;他发现了稀释剂在贝克曼重排中的作用,并实现了对烯烃水合的形状选择性控制。他还发现了金属纳米颗粒和金属簇结合到沸石孔中的独特特征,并导致开发了在烷烃芳构化、从合成气中选择性合成汽油范围内的碳氢化合物以及轻油深度加氢脱硫中具有活性的先进催化剂。

总之,Tatsumi博士通过密切协调新型多孔材料的合成及其在有用催化反应中的应用,取得了辉煌的成果。